通过光激发和非线性调控晶格振动是研究非平衡态量子材料物理性质的强有力方法。相干声子-声子相互作用以及其他类型集体模式之间的非线性耦合，为设计固体的动态性能提供了更多可能。例如，磁振子能够以极小的能量耗散携带信息，其相干和非线性调控将为自旋电子学和磁振子学实现基于集体模式的信息处理和存储提供一种有效的途径。
近日，上海大学理学院曹世勋教授团队联合美国麻省理工学院、德克萨斯大学奥斯汀分校、加州大学洛杉矶分校等物理学家和化学家组成的国际研究团队，在稀土正铁氧体ErFeO3单晶中取得了最新的研究突破。研究人员发现，在ErFeO3单晶中强太赫兹场可以驱动由磁共振介导的磁振子上转换过程。利用二维太赫兹偏振法，研究人员揭示了倾角反铁磁体不同磁振子模之间耦合的单向性质。自旋动力学的计算进一步表明这种耦合对于倾斜磁矩的反铁磁体（RFeO3）具有普遍性，为相关领域的未来研究提供了坚实的理论基础。2024年01月23日，研究成果 “Terahertz field-driven magnon upconversion in an antiferromagnet”在线发表在《Nature Physics》上。
本论文工作围绕上海大学理学院团队的高质量稀土正铁氧体ErFeO3单晶样品展开，曹世勋教授为共同通讯作者，博士后马小璇和任伟教授为共同合作者，上海大学理学院物理系、材料基因组工程研究院和上海大学量子与分子结构国际中心为共同通讯单位。作为该项国际合作研究课题的核心材料，上海大学团队致力于高质量ErFeO3单晶样品的制备和精确定向切割与磁性表征。本论文以(010)切向的ErFeO3单晶为主体，首先采用太赫兹偏振法研究室温下的驱动磁振子响应（图1）。由单脉冲探测方法测量驱动模式下的太赫兹诱导的自由感应衰减（FID）信号，实现了对磁振子对称的全面理解。为了进一步区分共振激发和非线性上转换过程，进行二维太赫兹相干光谱测量（图2），通过施加第二个时滞太赫兹脉冲，记录时域太赫兹场发射，提取两个脉冲产生的非线性太赫兹信号，并进行二维傅里叶变换，得到非线性磁响应的频率-频率关联图。在垂直构型中检测到的2D THz谱显示出一个很强的交叉峰，激发频率和发射频率分别对应于准铁磁模式（qFM）和准反铁磁模式（qAFM）的磁振子模式。峰值振幅是泵浦磁场的平方，明确地揭示了非线性上转换过程：只有当qFM磁振子模式被激发时，才允许发射qAFM磁振子模式。
基于非线性自旋动力学的研究揭示磁振子上转换现象并非仅限于ErFeO3，在其他具有自发或外部诱导的倾角反铁磁有序的正铁氧体中同样可以观察。这一突破性发现预示着在许多其他磁有序系统中，包括多铁性材料、原子级薄层反铁磁体和耦合FM/AFM异质结构等，都可能出现在不同磁振子模式之间诱导相干转移的现象。这一概念的广泛适用性将推动自旋电子学和磁振子学领域进入超快非线性领域的前沿。该研究为探索磁性量子材料在非平衡状态下的性质调控开辟了新的途径，为未来的量子科学技术和应用提供了有力的支持。
图1：室温下太赫兹场驱动ErFeO3的磁振子响应和太赫兹偏振测量。
图2：室温下磁振子上转换信号的二维太赫兹光谱图。
在Nature Physics上发表的本研究成果，是曹世勋教授团队继2018年在Science上发表国际合作研究论文“Observation of Dicke cooperativity in magnetic interactions”、2021年5月、2022年1月、2022年10月相继在《Nature Communications》上发表三篇高质量国际合作研究论文“Ultrastrong magnon–magnon coupling dominated by antiresonant interactions”、“Emerging spin–phonon coupling through cross-talk of two magnetic sublattices”与 “Anisotropic long-range spin transport in canted antiferromagnetic orthoferrite YFeO3”之后再次登上国际著名期刊。
本工作得到上海市科学技术委员会“科技创新行动计划”项目（No.21JC1402600）和国家自然科学基金项目（NSFC, Nos.12074242, 12374116, 12074241）等支持。
相关论文链接：
2024年01月，Nature Physics, https://rdcu.be/dwIcZ 或 https://doi.org/10.1038/s41567-023-02350-7
2022年10月，Nature Communications, 13, 6140 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-33520-5
2022年01月，Nature Communications, 13, 443 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-021-27267-8
2021年05月，Nature Communications, 12, 3115 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-23159-z
2018年08月，Science, 361 (6404), 794-797. http://science.sciencemag.org/content/361/6404/794
